1827, wenige Jahre nach dem Regierungsantritt des Herzogs besaß Liebenstein „ … 92 Häuser, 111 Haus-haltungen, 622 Einwohner; davon entfielen auf das frühere Sauerbrunn 71 Häuser, auf Grumbach 21 Häuser“ Wegen Baufälligkeit der Kirche zwischen Grumbach und Sauerbrunn wurde im Jahr 1822 oberhalb der Esplanade eine neue evangelische Kirche gebaut. Ende der Dreißiger Jahre ging der Besuch von Badegästen erheblich zurück und die Badekasse wies Verluste auf trotz des zwischenzeitlichen Hochs durch den Besuch der Königin Adelheid im Jahr 1834, der zahlreiche Besucher aus der adligen und bürgerlichen Welt anzog. Einer drohenden Schließung des Bades Liebenstein wirkte der Herzog erfolgreich entgegen, indem er mit der Idee der zu-sätzlichen Einrichtung einer Kaltwasserheilanstalt einen Schritt nach vorn wagte und 1840 dazu Dr. Martiny, den Gründer der Elgersburger Kaltwasserheilanstalt nach Liebenstein berief. Das Angebot von Kaltwasserkuren führte zu einer Zunahme der Besucherzahlen.
Kaltwasserheilanstalt des Dr. Martiny 1861
1844 wurde der „Lange Bau“ zu einem repräsentativen Gästehaus umgebaut, in dem 1844 und 1846 Königin Adelheid wohnte. Trotz der Besucherzunahme war die Badekasse immer noch defizitär. So entschloss man sich 1846 zur Einführung des Angebots von Molkenkuren. Zur Hebung des repräsentativen Charakters des Kur- und Badeortes wurde 1851, beginnend am Kurhaus, parallel zur Brunnenpromenade eine breite Allee, die Esplanade, angelegt. 1855 schied Dr. Martini aus der Staatlichen Kaltwasserheilanstalt aus und ließ eine eigene Wasserheilanstalt zwischen Brunnenpromenade und Esplanade bauen, die er bis zu seinem Tod 1872 betrieb.
Im Verordnung- und Anzeigenblatt für die Königlich Bayerischen Verkehrsanstalten Nr. 37 vom 03.08.1855 wird bekannt gegeben, dass die Eröffnung der Telegraphenstation Bad Liebenstein erfolgte.
Ab der Mitte des 19. Jh. legte die herzogliche Regierung den Fokus auch auf die Zunahme von Hotels gehobenen Niveaus, deren Bau überwiegend Privatleute realisierten. So ließ der Kurhaus- und Gutspächter Müller 1852 das „Müllersche Hotel“ (später Hotel Charlotte) an der Promenade errichten. Im Jahr 1852 stürzten nahe bei dem Kurhaus befindliche locker gewordene größere Felspartien ein. Die mit dafür ursächlich gewesene Erdfallquelle wurde später, 1867, gefasst. Nach Beräumung wurde die frei gewordene Fläche für Aufenthalte der Kurgäste genutzt, später jahrzehntelang als Theaterbühne. Familie Schneider baute nach 1859 das ehemals Kirchnersche Gasthaus zum Hotel um, 1865 veranlasste Herr Völler den Bau des Hotels Bellevue an der Esplanade und 1867 entstand an der Promenade gegenüber der Post das Hotel „Meininger Hof“.
1844 hatte sich die Einwohnerzahl von Liebenstein auf 800 erhöht. Aus der Zeit der Revolution von 1848 sind wirkungsvolle revolutionäre Aktivitäten der Bevölkerung von Liebenstein nicht bekannt, auch wenn sicher von vielen die liberalen Forderungen der Revolution unterstützt wurden. Im weiteren Sinn sind auch die von Friedrich Fröbel entwickelten neuen Prinzipien der Kindererziehung den Liberalisierungsideen zuzuordnen, der 1849 nach Liebenstein kam und 1850 in Marienthal die erste Schule für Kindergärtnerinnen eröffnete.
In den 1840er und 1850er Jahren ging es der Gemeinde Liebenstein wirtschaftlich nicht sehr gut; so beschloss sie im März 1847 einen Zuzugsstopp. Über viele Jahre bestand in dieser Zeit eine Ortsarmen- und Hilfskommission, an die sich Verarmte und Hilfsbedürftige wenden konnten. Durch verschiedene Ursachen, u. a. vor allem die Mißernten von 1842 und 1846, die erhebliche Teuerungen bewirkten, entschlossen sich zahlreiche Einwohner in Liebenstein und umliegenden Orten zur Auswanderung nach Nordamerika, Kanada, aber auch in andere deutsche Gebiete.
Es war auch aufgrund der Ablösungsgesetze die Zeit der Abschaffung der Erbzins- und Frondienstverhältnisse, so dass die Bauern gegen Ablösung ihre Grundstücke in ihren vollständigen Besitz bekamen und von den Grundherren unabhängig wurden. In der Folge ergab sich die Notwendigkeit von Flurbereinigungen zur Neuverteilung landwirtschaftlicher Flächen (Separation). Die Regelung und Umsetzung all dieser Reformen vor Ort lag auch in der Verantwortung der Gemeindeverwaltung, d.h. des Gemeindevorstandes unter der Leitung des Schultheißen.
Die Erreichbarkeit von Liebenstein verbesserte sich spürbar nach Inbetriebnahme der Werrabahn zwischen Eisenach und Meiningen 1857, auch wenn der Personentransport noch bis zur Eröffnung der Bahnlinie von Immelborn nach Liebenstein-Schweina1889 mit Kutschen nach Liebenstein erfolgen musste. Die Kommunikation nach außen verbesserte sich erheblich durch die Errichtung einer Telegraphenstation. In diesen Jahren nahm der Besuch von Kurgästen wieder stetig zu. Der herzogliche Erbprinz Georg II. hielt sich auch bereits immer wieder in Liebenstein auf. 1860 veranlasste er den Bau der im Schweizer Stil gehaltenen Villa Feodora, reizvoll gelegen am unteren Hang des Burgberges, durch seine Fresken nach Gemälden von Ludwig Richter und die Plastiken des aus Tirol stammenden Bildhauers Klotz ein bemerkenswertes Kleinod von Liebenstein. Es wurde wohl zum architektonischen Vorbild für eine Reihe weiterer größerer Wohngebäude, die später infolge der auch in der Region um Liebenstein sich etablierenden Industrie von wohlhabenden Fabrikbesitzern und Bürgern gebaut wurden und neben den größeren Hotelanlagen besonders das Ortsbild um das ehemalige Sauerbrunn eindrucksvoll zu prägen begannen. 1867 erhielt Liebenstein auch eine allgemein zugängliche Apotheke.